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在喜迎二十大和慶祝學(xué)校組建70周年暨建校105年之際，一篇來自nature的研究成果為之增添了濃厚的學(xué)術(shù)氛圍。9月7日，華南理工大學(xué)黃飛教授、曹鏞院士、馬於光院士，南方科技大學(xué)張元竹教授、郭旭崗教授和北京大學(xué)裴堅教授等人的工作以題為“A solution-processed n-type conducting polymer with ultrahigh conductivity”的文章發(fā)表于Nature上，被認(rèn)為是導(dǎo)電高分子研究領(lǐng)域取得的重大突破。其中，華南理工大學(xué)發(fā)光材料與器件國家重點實驗室唐浩然博士為第一作者，黃飛教授為通訊作者，華南理工大學(xué)為通訊單位。

黃飛教授團(tuán)隊提出了一種將氧化聚合和還原摻雜相結(jié)合的方法，一鍋法簡易制備出高導(dǎo)電n型聚合物——聚(苯并二呋喃二酮)(PBFDO)。該聚合物具有創(chuàng)紀(jì)錄的電導(dǎo)率，并且具有優(yōu)異的空氣穩(wěn)定性，在無需額外的側(cè)鏈或表面活性劑的情況下可以通過與溶劑的強(qiáng)相互作用實現(xiàn)良好的溶解性和溶液加工性。此外，團(tuán)隊還證明了在該聚合物中存在相干電荷輸運以及類似金屬的泡利磁矩和電磁屏蔽等特性。該材料在n型有機(jī)電化學(xué)晶體管和熱電發(fā)電機(jī)器件中展現(xiàn)出優(yōu)異的性能，從而為這種n型導(dǎo)電高分子在有機(jī)電子學(xué)中的應(yīng)用鋪平了道路。

據(jù)介紹，導(dǎo)電聚合物已經(jīng)在太陽能電池、傳感器和一些顯示技術(shù)中得到了十分廣泛的應(yīng)用。自導(dǎo)電聚乙炔被報道以來，導(dǎo)電聚合物的導(dǎo)電率已經(jīng)可以達(dá)到1000 S cm?1以上，與部分金屬材料相媲美。但目前已報道的絕大部分高性能導(dǎo)電聚合物展現(xiàn)出空穴占主導(dǎo)的傳輸特性（p型），而n型導(dǎo)電聚合物的發(fā)展遠(yuǎn)遠(yuǎn)落后，主要表現(xiàn)為摻雜效率較低以及穩(wěn)定性較差兩個方面。由于n型摻雜反應(yīng)通常為基于共軛聚合物的還原反應(yīng)（即共軛聚合物從摻雜劑中奪取電子，從而獲得陰離子載流子），這要求n型摻雜劑具有較強(qiáng)的還原性，能夠?qū)崿F(xiàn)和共軛聚合物主鏈間的電子轉(zhuǎn)移。對于還原性強(qiáng)的還原劑，它們?nèi)菀妆豢諝庵械难鯕庋趸诫s活性，并且通常不具有空氣穩(wěn)定性。另外摻雜后的n型導(dǎo)電聚合物中的陰離子也非常容易被空氣中的氧氣或水奪取，從而導(dǎo)致載流子的淬滅以及導(dǎo)電特性的消失載流子。

為了實現(xiàn)高性能的n型導(dǎo)電聚合物，需要同時實現(xiàn)高效的電子傳輸和主鏈中的高載流子濃度。首先，需要設(shè)計具有大共軛平面的剛性骨架，使得載流子在聚合物鏈上易于傳輸；其次，需要選擇適合的摻雜劑和聚合物充分反應(yīng)，以增加載流子的濃度。然而，一般具有剛性共軛骨架的聚合物不具備良好的溶解性，需要引入側(cè)鏈或表面活性劑的方式進(jìn)行功能化，以確保這類聚合物的溶解性和溶液加工性，而這種方式會引入額外的絕緣組分，對電導(dǎo)率產(chǎn)生不利影響。另一方面，目前大多數(shù)n型導(dǎo)電聚合物的摻雜效率較低（通常在10%左右），需要進(jìn)一步降低聚合物的最低未占據(jù)軌道（LUMO）能級以及設(shè)計空氣穩(wěn)定的高效n型摻雜劑。而這就需要設(shè)計十分復(fù)雜的分子結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致這類n型導(dǎo)電高分子難以得到廣泛應(yīng)用。

氧化聚合和原位n型摻雜的反應(yīng)機(jī)理示意圖

唐浩然博士、黃飛教授及其團(tuán)隊經(jīng)過對聚合反應(yīng)以及摻雜進(jìn)程精心設(shè)計，利用醌類氧化劑可逆的氧化還原特性，在以四甲基苯醌為氧化劑的條件下，首先利用氧化反應(yīng)實現(xiàn)苯并雙呋喃二酮前驅(qū)體的脫氫聚合；另外，隨著聚合程度的提高，生成聚合物的LUMO能級會顯著降低，而生成的四甲基氫醌又具有一定的還原性，從而在氧化聚合過程中同步實現(xiàn)對聚合物的還原性n型摻雜。該過程極大地提高了聚合物的n型摻雜效率，獲得了導(dǎo)電率達(dá)到2000 S cm?1的n型導(dǎo)電聚合物。此外，帶電的共軛骨架和溶劑之間的強(qiáng)相互作用使無側(cè)鏈的PBFDO具有良好的溶解性?；谄涑叩膎型電導(dǎo)率和優(yōu)良的環(huán)境穩(wěn)定性，PBFDO在熱電器件和有機(jī)電化學(xué)晶體管的應(yīng)用上展示了良好的應(yīng)用前景。有望通過進(jìn)一步的工藝改進(jìn)，實現(xiàn)其市場化應(yīng)用。

目前，用于制備高導(dǎo)電率n型聚合物的單體高純度苯并二呋喃二酮已在企業(yè)實現(xiàn)批量生產(chǎn)和銷售。

制備的n型導(dǎo)電聚合物在有機(jī)電子器件中的應(yīng)用

文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-022-05295-8

附：黃飛教授簡介

黃飛，男，教授、博士生導(dǎo)師，國家杰出青年基金獲得者，教育部長江學(xué)者特聘教授?，F(xiàn)任華南理工大學(xué)發(fā)光材料與器件國家重點實驗室副主任。主要從事有機(jī)聚合物光電材料與器件方面的研究，在新型水醇溶界面材料及界面調(diào)控方法、新型聚合物光伏材料與器件等方向做出了系列創(chuàng)新成果。曾獲教育部首屆青年科學(xué)獎，美國化學(xué)會Arthur K. Doolittle Award獎，兩次參與獲得國家自然科學(xué)二等獎。任高分子學(xué)報副主編，Chemistry of Materials、Sci China Chem等刊物編委，中國材料學(xué)會高分子分會副秘書長。

華南理工大學(xué)　學(xué)生記者團(tuán)

信息來源：發(fā)光材料與器件國家重點實驗室 “高分子科學(xué)前沿”公眾號

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