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【MBA中國(guó)網(wǎng)訊】華東師范大化學(xué)與分子工程學(xué)院徐林教授課題組近期在超分子熒光調(diào)控研究領(lǐng)域取得重要進(jìn)展，研究成果發(fā)表在《自然·通訊》上。

華東師大化學(xué)與分子工程學(xué)院徐林教授課題組利用光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移（Photo-induced Electron Transfer, PET）和分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移（Intramolecular Charge Transfer, ICT）的精準(zhǔn)調(diào)控策略，通過(guò)PET和ICT轉(zhuǎn)換克服重金屬配位組裝對(duì)熒光淬滅的不利影響并實(shí)現(xiàn)組裝后熒光量子效率提高以及波長(zhǎng)位移放大，實(shí)現(xiàn)“組裝不利效應(yīng)”向“組裝有利效應(yīng)”的轉(zhuǎn)變，從理性層面指導(dǎo)高熒光量子效率、寬程發(fā)射的超分子熒光金屬組裝體的設(shè)計(jì)與構(gòu)筑。

這一項(xiàng)研究成果以“Switchable organoplatinum metallacycles with high quantum yields and tunable fluorescence wavelengths”為題發(fā)表在《自然·通訊》（Nature Communications）上（Nat. Commun., 2019, 10, 4285）。

●徐林教授和朱俊龍同學(xué)

華東師大博士研究生朱俊龍同學(xué)為該論文的第一作者，化學(xué)與分子工程學(xué)院徐林教授和楊海波教授為共同通訊作者，華東師范大學(xué)為第一作者單

位和唯一通訊作者單位。

。

工作中部分光譜研究和理論計(jì)算研究分別得到了華東師大精密光譜國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室陳縉泉研究員和孫海濤研究員課題組的支持與幫助。

難點(diǎn)：高性能超分子熒光金屬組裝體的構(gòu)筑

自從1987年諾貝爾化學(xué)獎(jiǎng)授予在超分子化學(xué)領(lǐng)域做出突出貢獻(xiàn)的三位科學(xué)家以來(lái)，超分子化學(xué)已經(jīng)發(fā)展成為一門和材料科學(xué)、生命科學(xué)、信息科學(xué)以及環(huán)境科學(xué)等諸多領(lǐng)域相互融合和交叉的前沿學(xué)科。

作為超分子化學(xué)研究的核心內(nèi)容之一，自組裝被認(rèn)為是在分子以上層次創(chuàng)造新物質(zhì)和產(chǎn)生新功能的重要手段。近年來(lái)，化學(xué)家們通過(guò)配位鍵導(dǎo)向自組裝高效構(gòu)筑了大量結(jié)構(gòu)精美的超分子金屬自組裝體系。

基于其在傳感、催化、信息存儲(chǔ)、光捕獲、疾病診療等領(lǐng)域的應(yīng)用前景，超分子熒光金屬組裝體系引起了廣泛的研究興趣。但是，由于配位重金屬的熒光淬滅性以及配位鍵的動(dòng)態(tài)可逆性，構(gòu)筑高熒光量子效率、熒光發(fā)射波長(zhǎng)可寬程精細(xì)調(diào)控的超分子熒光金屬組裝體一直是該領(lǐng)域的難點(diǎn)和挑戰(zhàn)。

徐林教授是楊海波教授領(lǐng)導(dǎo)的超分子化學(xué)團(tuán)隊(duì)重要研究骨干，長(zhǎng)期從事超分子熒光化學(xué)領(lǐng)域的研究。前期，徐林教授在國(guó)際上率先通過(guò)熒光共振能量轉(zhuǎn)移技術(shù)實(shí)現(xiàn)了配位組裝過(guò)程和機(jī)理的高靈敏、無(wú)損傷、原位監(jiān)測(cè)和研究，解決了超分子配位組裝過(guò)程和機(jī)理難以實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)的難題（J. Am. Chem. Soc., 2017, 139, 9459）；在深入理解配位組裝過(guò)程和機(jī)理的基礎(chǔ)上，發(fā)展了限域配位自組裝新策略，構(gòu)筑了穩(wěn)定性增強(qiáng)、功能強(qiáng)化的有機(jī)無(wú)機(jī)雜化超分子熒光材料，解決了超分子配位組裝體穩(wěn)定性弱的問(wèn)題（J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 5049）；此外，發(fā)展了分子尺寸可控伸縮的輪烷樹(shù)枝狀分子的合成新方法，有望實(shí)現(xiàn)智能響應(yīng)型熒光功能材料的高效制備（Nat. Commun., 2018, 9, 3190）。

突破：可精細(xì)調(diào)控的高性能超分子熒光材料

在前期研究工作的基礎(chǔ)上，近期，徐林教授通過(guò)合理的分子設(shè)計(jì)，合成了光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移（PET）和分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移（ICT）可精準(zhǔn)調(diào)控的超分子熒光基元。

●PET和ICT可調(diào)控的超分子熒光組裝體的構(gòu)筑示意圖

在熒光基元與重金屬Pt（II）配位過(guò)程中，抑制了熒光基元中吡啶孤對(duì)電子的PET效應(yīng)，導(dǎo)致組裝后熒光量子效率提高；此外，Pt（II）與吡啶的配位還會(huì)增強(qiáng)吡啶的拉電子效應(yīng)，引起ICT效應(yīng)的加劇，從而導(dǎo)致組裝后組裝體的波長(zhǎng)位移放大，實(shí)現(xiàn)超分子熒光金屬組裝體熒光寬程發(fā)射。值得注意的是，在傳統(tǒng)的Pt-吡啶配位組裝體中，由于難以實(shí)現(xiàn)通過(guò)吡啶基對(duì)組裝基元的PET和ICT調(diào)控，Pt（II）的重金屬效應(yīng)往往導(dǎo)致超分子金屬組裝體的熒光減弱或淬滅，并較難實(shí)現(xiàn)對(duì)組裝體的熒光性質(zhì)的精細(xì)調(diào)控。

需要指出的是，該系列超分子熒光金屬組裝體的發(fā)光機(jī)理以及調(diào)控機(jī)制通過(guò)對(duì)照控制實(shí)驗(yàn)、輻射躍遷與非輻射躍遷分布實(shí)驗(yàn)、時(shí)間相關(guān)單光子計(jì)數(shù)法（Time-Correlated Single Photon Counting, TCSPC）以及含時(shí)密度泛函理論（Time-Dependent Density Functional Theory, TD-DFT）等進(jìn)行了驗(yàn)證。

基于該系列超分子熒光金屬組裝體優(yōu)異的熒光性能，制備了可加工熒光薄膜、具有防偽打印性質(zhì)的熒光墨水等多種超分子熒光材料。

●基于超分子熒光金屬組裝體制備的可加工熒光薄膜和熒光噴墨打印材料

例如，在肉眼觀察下，所制備的材料為本底白色并不呈現(xiàn)任何圖案，而在簡(jiǎn)單便攜式熒光儀的照射下，所制備的材料立即呈現(xiàn)出不同顏色、強(qiáng)熒光的中國(guó)結(jié)圖案。該系列超分子熒光材料有望實(shí)現(xiàn)在智能響應(yīng)、信息存儲(chǔ)和光信息防偽等領(lǐng)域的應(yīng)用。