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近日，上海交通大學(xué)化工系李林森和馬紫峰團隊與美國卡耐基梅隆大學(xué)Venkatasubramanian Viswanathan 教授，麻省理工學(xué)院Yet-Ming Chiang教授合作，在美國科學(xué)院院刊《Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America，PNAS》上發(fā)表了“Design Principles for Self-forming Interfaces Enabling Stable Lithium Metal Anodes”，上海交通大學(xué)博士生朱迎迎和卡耐基梅隆大學(xué)Vikram Pande為論文共同第一作者，上海交通大學(xué)為第一通訊單位。

背景介紹

鋰離子電池已經(jīng)被廣泛地用于移動電子產(chǎn)品、電動汽車和儲能電站。

使用超薄鋰金屬負極（小于50微米厚度）或者無鋰負極，搭配鈷酸鋰（或者高鎳三元、富鋰錳基）正極材料，可以構(gòu)建高比能鋰金屬二次電池（>350 Wh/kg, 800 Wh/L）。

然而，鋰金屬二次電池的壽命受限于鋰金屬負極的穩(wěn)定性。

研究表明，鋰金屬電池的壽命問題可以分為兩類情況：

（1）由于電池短路引起的“突然死亡”；

（2）由于電解液和活性鋰的逐漸損失導(dǎo)致的“緩慢死亡”（表現(xiàn)為庫倫效率低）。

兩類失效都與電化學(xué)沉積（電池充電）過程中形成的鋰金屬顆粒的微觀形貌及比表面積大小密切相關(guān)。通常，電化學(xué)沉積的鋰金屬會呈現(xiàn)枝晶或者苔蘚狀的形貌，顆粒尺寸一般在納米級，因此具有較高的比表面積。納米枝晶能夠穿過隔膜（隔膜孔徑一般在10納米級別），引起電池短路；另外，由于鋰金屬具有很強的還原性，會與電解液發(fā)生自發(fā)反應(yīng)，形成“鋰金屬/電解液-界面層”（簡稱SEI）。充放電循環(huán)過程中由于鋰金屬負極的體積變化，SEI反復(fù)發(fā)生破碎，又再次形成。

因此，電解液和活性鋰逐漸消耗。高比表面積進一步加劇了上述副反應(yīng)，造成電池壽命減短。高比能鋰金屬電池必須使用薄鋰和控制電解液加入量，副反應(yīng)消耗限制電池壽命的問題尤為突出。

研究內(nèi)容

改善高比能鋰金屬二次電池的壽命的關(guān)鍵在于改變鋰金屬在電化學(xué)沉積過程中的晶體生長行為，誘導(dǎo)產(chǎn)生粒徑大，比表面積小的鋰金屬顆粒，促進致密沉積。

本工作通過理論計算與實驗相結(jié)合，為有效的SEI的設(shè)計構(gòu)建確立了明確的選擇標準。為有效的SEI的設(shè)計構(gòu)建確立了明確的選擇標準。研究發(fā)現(xiàn)，通過使用氟代碳酸乙烯酯（FEC）和硫酸乙烯酯（DTD）誘導(dǎo)產(chǎn)生的、具有高離子性和致密程度的SEI有利于實現(xiàn)鋰金屬的致密沉積，從而減少副反應(yīng)損失，提高庫倫效率，顯著改善鋰金屬負極的循環(huán)穩(wěn)定性。

采用篩選出的1 M LiPF6 FEC-DMC + 3 wt% DTD電解液，具有高面積容量的高電壓鈷酸鋰作為正極（~4.2 mAh/cm2），50 mm 厚度的鋰金屬作為負極，在扣式電池中已經(jīng)實現(xiàn)350次穩(wěn)定循環(huán)（80% 容量保持率，充/放電倍率為0.2/0.5 C），獲得較高的平均庫倫效率（>99.0%），電池內(nèi)阻增長緩慢。在更為苛刻的使用20 um厚的Li金屬作為負極的條件下，全電池循環(huán)壽命仍然可達130圈。在軟包電池中使用高面積容量的鎳鈷鋁酸鋰（NCA）作為正極，已可達到> 370 Wh/kg的單體電池能量密度和超過100次的循環(huán)壽命。

另外，該項目前期形成的專利（US20170288281，WO Patent 2017176936）已經(jīng)授權(quán)給美國24 M Technologies公司在半固態(tài)（漿料）電池中使用。

工作意義

這項工作闡明了SEI性質(zhì)、鋰金屬電化學(xué)沉積行為、庫倫效率之間的關(guān)聯(lián)機制，建立了高性能SEI的設(shè)計原則，為進一步改善高比能鋰金屬二次電池的電化學(xué)循環(huán)穩(wěn)定性提供了指導(dǎo)。

這項工作得到上海市自然基金探索項目（19ZR1475100）和美國能源部-先進電池材料研究項目(DOE-ABMR)的支持

（DE-EE0007810）。

全文鏈接：

Yingying Zhu, Vikram Pande, Linsen Li,* Bohua Wen, Menghsuan Sam Pan, David Wang, Zi-Feng Ma, Venkatasubramanian Viswanathan,* and Yet-Ming Chiang,* Design Principles for Self-forming Interfaces Enabling Stable Lithium Metal Anodes, Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.2020.